Kurzfassung
In der vorliegenden Arbeit wurden zeitaufgelöste Messtechniken mit Auflösungen im Femtosekundenbereich eingesetzt um ein besseres Verständnis über elektronische Anregungen und damit über die Entstehung und das Aufbrechen chemischer Bindungen zu bekommen. Elektrische Anregungen laufen auf einer Zeitskala im Atto- bis Femtosekunden Bereich ab und daher werden für die Anregung dieser Prozesse ultrakurze Pulse im extrem ultravioletten (XUV) Bereich benötigt. Zudem werden für die zeitliche Auflösung Pulse im Terahertzbereich verwendet, da diese die benötigte Pulslänge besitzen um im Femtosekunden Bereich zu messen. Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine THz- Streakkamera aufgebaut, mit der Zerfallszeiten eines angeregten Systems im Femtosekundenbereich untersucht werden können. Die Funktionalität des Aufbaus wurde durch Messung von Xenon-Auger-Elektronen untersucht. Dazu wurde die aus Messungen der spektralen Breite der Auger-Peaks bekannte Lebensdauer als Referenz verwendet. Im
Experiment werden die zur Ionisierung des Atoms oder Moleküls verwendeten XUV-Pulse mit THz-Pulsen überlagert. Dabei wird der Zeitversatz zwischen den XUV- und THz-Pulsen variiert, und die Änderung der kinetischen Energie der Photo- und Auger- Elektronen gemessen. Da die Augerelektronen zu einer anderen Phase des THz-Feldes emittiert werden, kommt es zu einem zeitlichen Versatz zwischen den beiden Kurven. Dieser Zeitversatz gibt Auskunft über die Lebenszeit des Prozesses.
Zudem wurde ein Aufbau designt, mit dem im nächsten Schritt der Interatomare Coulombzerfall (ICD) in Neon-Dimeren gemessen werden soll. ICD ist ein Prozess, der in vielen schwach gebundenen Systemen auftritt und da bei diesem Prozess die Anregungsenergie an ein Nachbaratom oder Molekül weitergegeben wird, ist er stark vom internuklearen Abstand zwischen den beiden Atomen oder Molekülen abhängig. Im Gegensatz zu den rein atomaren Augerzerfällen kann die Lebensdauer dieser ICD-Prozesse also
nicht aus spektralen Messungen der Linienbreite bestimmt werden. Daher ist es von besonderem Interesse, diese ICD-Prozesse mit zeitaufgelösten Messmethoden, wie z.B. einer THz-Streakkamera, zu untersuchen. Mit Hilfe der mit den Augerelektronen durchgeführten Messungen wurde die zeitliche Auflösung des experimentellen Aufbaus bestimmt, um daraus Voraussagen über die Machbarkeit der ICD Messungen ableiten zu können. Die Analyse zeigt, dass für ICD Prozesse mit einer deutlich größeren Lebensdauer als in normalen Augerzerfällen, die Anforderungen an das Experiment erfüllt sind und somit zeitaufgelöste Messungen von ICD Prozessen möglich sind.
In the present work, time-resolved measurement techniques with resolutions in the femtosecond range were used to understand electronic excitations better and thus the formation and breaking of chemical bonds. Electrical excitations occur on a time scale in the attosecond to femtosecond range, and therefore ultra-short pulses in the extreme ultraviolet (XUV) range are needed to excite these processes. Furthermore, pulses in the terahertz range are used for the time resolution, as the pulse duration and slope of the electric field match the required temporal resolution. Within the scope of this work, a THz streak camera was set up to investigate decay times of an excited system in the femtosecond range. The functionality of the setup was investigated by measuring Xenon Auger electrons. The lifetime known from measurements of the spectral width of the Auger peaks was used as a reference. In the experiment, the XUV pulses used to ionize the atom or molecule are superimposed with THz pulses. The time offset between the XUV and THz pulses is varied and the change in kinetic energy of the photoelectrons and Auger electrons is measured. Since the Auger electrons are emitted at a different phase of the THz field, there is a time offset between the two curves. This time offset provides information about the lifetime of the process. In addition, a setup was designed to measure the Interatomic Coulomb Decay (ICD) in neon dimers in the next step. ICD is a process that occurs in many weakly bound systems. In this process, the excitation energy is passed on to a neighboring atom or molecule, so it is strongly dependent on the internuclear distance between the two atoms or molecules. In contrast to the purely atomic Auger decays, the lifetime of these ICD processes can not be determined from spectral measurements of the line width. Therefore, it is of particular interest to investigate these ICD processes with time-resolved measurement methods, such as a THz streak camera. With the help of the measurements performed with the Auger electrons, the temporal resolution of the experimental setup was determined in order to be able to derive predictions about the feasibility of the ICD measurements. For ICD processes with a significantly longer lifetime than in typical Auger decays, the analysis shows that the experimental requirements are fulfilled. Thus, time-resolved measurements of ICD processes are possible.